环境科学学报
ACTA SCIENTIAE CIRCUMSTANTIAE
1999年 第19卷 第6期 Vol.19 No.6 1999



松嫩平原西部地区水环境中氟的研究
王文军　张学林
摘要　松嫩平原西部地区水环境中氟的浓度表现为湖泡水和地下潜水大于河水和承压水，且地下潜水制约着湖泡水(咸水泡)的补给.从潜水氟浓度等值线图看出，吉林省西部平原地区最明显表现为潜水氟浓度呈高低相间分布的趋势.从三维立体图看出潜水氟浓度分布总的趋势呈由东、东南向西、西北降低.潜水氟主要来源于松嫩平原周围山地含氟岩矿的风化产物，在自然景观分异、气候、水化学特征和土壤苏打盐渍化过程等因素的影响下，形成了高氟潜水区.本区饮水中氟的浓度与氟斑牙/氟骨症患病率明显相关，具有明显的氟的健康效应.
关键词　氟；水环境；潜水；松嫩平原.
Fluorine in aquatic environment in the western region of Songnen Plain
WANG Wenjun,ZHANG Xuelin (Changchun Institute of Geography,Chinese Academy of Sciences,Changchun 130021)
Abstract　In the western region of Songnen Plain,the distribution of fluorine in aquatic environment is that the fluorine content in lake water and unconfined water is higher than that in river water and confined water.Lake water (salt lake) is controlled and supplied by underground water.The isogram of the fluorine content in underground water in the western plain of Jilin Province shows that the fluorine content alternates with high and low fluorine content in unconfined water.The three-dimensional diagram of the fluorine content shows that the trend of the fluorine content distribution is that it gradually decreases from east and southeast to west and northwest in the western region of the Songnen Plain.The fluorine in water comes from the weathering of rocks and minerals in the mountains around the Songnen Plain.Under the influences of natural landscape difference,local climate,hydrochemistry characteristics and the strong soil soda-salinization,the region with high fluorine content in unconfined water is formed.In the region,the fluorine content in drinking water is evidently correlated to the morbidity of fluorosis (dental and skeletal fluorosis).
Keywords　fluorine,aquatic environment,unconfined water,Songnen Plain.
　　松嫩平原西部地区是典型生态环境脆弱带，是我国主要的地方性氟中毒发生区之一，也属于饮水型地方性氟中毒地区.长期以来，地方性氟中毒一直影响着该地区人体健康，困扰着当地社会经济的持续发展.本文试图采用计算机新技术，进一步剖析该地区水环境中氟的分布规律、影响因素及其健康效应等问题，仅供讨论.
1　材料与方法
　　水样采自吉林省白城地区、松原地区，黑龙江省齐齐哈尔、嫩江、大庆和“三肇”地区，共计25个县，平均每个县选择5—6个样点，在乾安、大安、镇赉、洮南、通榆、长岭等县适当加密，采集水样200余个.水氟浓度在野外进行现场测定.采用茜素磺酸锆比色法.
　　收集该地区氟的水文地球化学及氟中毒资料.
　　数据处理：使用GRAPHY和统计软件在计算机上进行处理.
2　结果
2.1　地表水中氟的浓度
　　本区河流主要属于松花江水系和嫩江水系.地表径流的氟浓度受岩石影响较小，故氟含量较低(见表1)，水中氟的浓度呈正态或对数正态分布*.
表1　河水氟含量背景值(mg/L)
Table 1 Fluorine background leves in river water

地　点样品数
(N)全　距
(R)中位数算术统计值几何统计值)概率分布类型
()(S)(G)(Sg)
松　花　江290.10—0.760.140.210.160.171.80对数正态分布
第二松花江110.10—0.760.200.300.210.242.01对数正态分布
嫩　　　江130.10—0.220.130.140.040.141.32正态分布

表2　主要湖泡水氟与其他化学成分相关矩阵
Table 2 Correlation matrix of the fluorine with other chemical compositios in main lake water

　F-K+Na+Ca2+Mg2+Cl-SO2-4HCO-3
K+-0.491　
Na+0.4250.580　
Ca2+-0.8490.8770.117　
Mg2+-0.8810.8450.0540.998　
Cl-0.5610.4460.988-0.039-0.102　
SO2+40.973-0.2740.624-0.703-0.7460.738　
HCO-30.6380.3580.968-0.135-0.1970.9950.800　
CO2-30.8700.0030.816-0.478-0.5330.8960.9610.935

　　本区湖泡水氟浓度明显增加，范围值在1.05—12.20mg/L.其中以花敖泡和大布苏泡水氟浓度最高.其中淡水泡氟含量小于碱水泡，原因是淡水泡能够受到河流补给，而咸水湖泡受地下水补给较强，再经过强烈的蒸腾作用，湖水温度升高，湖水中HCO-3离子浓度相对减少，而CO2-3易与Ca2+或Mg2+等碱土金属离子结合而生成难溶性碳酸盐沉淀，因此减少了Ca2+,Mg2+离子与F-离子结合成难溶的CaF2；同时，在碱性介质中OH-离子与Fe3+、Al3+离子发生作用形成稳定的氢氧化物，减少了F-与Fe3+、Al3+离子结合成比较稳定的化合物，以上两方面的影响致使F-离子在湖泡水中大量累积.另外，从湖泡水氟离子与其它水化学成分相关矩阵来看F-与Ca2+、Mg2+呈非常明显的负相关(表2)，rCa=-0.849，rMg=-0.881，p<0.01.
2.2　地下水中氟的浓度分布
　　根据区域内潜水中氟浓度的数据，采用GRAPHY绘图软件，用计算机绘制松嫩平原西部潜水中氟的浓度等值线图和三维立体图.


图1　松嫩平原西部潜水氟浓度等值线图
Fig.1 Isogram of fluorine content in unconfined water in the western region of Songnen Plain
　　从等值线图(图1)看出，本区地下潜水氟浓度呈高低相间分布的趋势，最明显地区在吉林省西部平原地区，总的变化趋势呈由南部的松辽分水岭向北部的洮儿河—嫩江间河间地由低而高，形成了两条近东西向低氟带和3片高氟潜水带.低氟潜水带的北带西起洮南，经洮南大部分地区及镇赉与大安交界处，直到东部的嫩江河谷，亦即洮儿河直抵嫩江，氟含量大都介于0.39—2.5mg/L之间.低氟潜水的南带西起通榆以南，向东经长岭县，前郭县，直抵东部高平原，氟含量大都介于0.21—1.5mg/L之间，个别点稍高，该带大体沿着风沙覆盖的冲积、洪积平原的北界分布.高氟潜水带主要有3片.南部高氟潜水带西起瞻榆，向东到长岭县、农安县，氟含量范围值1.73—18.5mg/L之间.北部高氟潜水带西起白城市以东偏北，嫩江以西，洮儿河以北的洮儿河—嫩江河间地地区，东至黑龙江省“三肇”地区，氟含量为1.68—5.9mg/L之间.中部高氟潜水带位于南北低氟潜水带之间，基本上连续分布，包括洮儿河以南地区，通榆中北部，大安南部，乾安、前郭大部分地区，在地貌上是冲堆积平原，这是本区最大的高氟潜水带，氟含量在1.60—12.2mg/L之间.
　　从三维立体图(图2)上看出，松嫩平原西部地区潜水氟的浓度分布总的趋势呈东、东南向西、西北逐渐降低.从潜水中氟浓度分布等值线图和三维立体图看，二者都可表现出相当一致的规律，即潜水氟的浓度分布受嫩江、洮儿河、松花江等水系的影响和制约.


图2　松嫩平原西部潜水氟浓度三维立体图
Fig.2 Three-dimensional diagram of fluorine content in unconfined water region of Songnen Plain
　　本区地下潜水含水层之下埋藏第四系下更新统(Q1)白土山组松散岩类孔隙承压水和第三系上新统泰康组层间孔隙承压水.由表3可见，承压水中氟的浓度明显低于潜水中氟的浓度.其主要原因是承压水受外界自然因素影响较小，其水化学特性主要受补给区至汇水区水文地质条件的影响和制约.
　　总之，本区水环境中氟的浓度分布特点是湖泡水>河水，地下潜水>承压水，湖泡水与地下潜水有更密切水力联系，二者水体中氟的来源一致.
表3　承压水及潜水中氟含量及其水化学特征(mg/L)
Table 3 Fluorine contents and other chemical characteristics in confined and unconfined water单位：g/L

地　点水类型F-K++Na+Ca2+Mg2+Cl-SO2-4HCO-3pH矿化度水化学类型
大安海坨潜　水1.20305.6736.0732.8797.134.80908.597.650.932HCO-3—Na+
　承压水0.98121.9047.0925.5464.8713.93462.537.500.529HCO-3—Na+
大安平安潜　水2.09460.2316.0334.05406.610.00727.977.851.287HCO-3，Cl-—Na+
　承压水1.08182.1660.1236.48146.0570.60504.037.500.749HCO-3，Cl-—Na+
大安龙沼潜　水1.30404.80116.23114.30788.050.00634.617.341.689Cl-，HCO-3—Na+，Mg2+
　承压水0.30129.7217.640.0046.7910.57335.007.500.415HCO-3—Na+
乾安大师潜　水1.84159.16118.2492.42198.1765.80653.527.601.126HCO-3Cl-—
Mg2+Na+Ca2+
　承压水0.80167.4466.5326.5198.0480.21518.067.600.693HCO-3—Na+Ca2+
通　　榆潜　水2.50905.0532.0670.53384.630.002180.857.772.558HCO-3—Na+
什 花 道承压水0.80120.5218.0412.1624.4614.41372.837.800.377HCO-3—Na+

3　讨论
3.1　氟的来源
　　松嫩平原西部地区氟的来源主要来自大兴安岭、小兴安岭、长白山、松辽分水岭等，以及松嫩平原地层的物质组成.大、小兴安岭、长白山等山地的岩石及含氟矿物长期暴露于地表，经风化、淋溶、迁移、富集成为本区地下潜水高氟的主要来源(表4).
　　松嫩平原是一个较大型的陆相湖积盆地，它接受两侧山地搬运下来的剥蚀物质的堆积，形成了深厚的河湖相堆积层.在其西部第四系沉积厚达140m.该地区第四纪亚粘土、亚沙土沉积物中，富含高氟矿物，如黄铁矿风化过程产生的硫和钙结合生成了石膏矿体，在石膏的化学成分中，含氟量达1%—5%.
表4　几种矿物、岩石氟含量［1］
Table 4 Fluorine contents in several minerals and rocks

种　类磷灰石萤　石花岗岩片岩页岩
氟含量，mg/kg122196867513125535841

3.2　影响因素
3.2.1　自然景观分异　本区氟累积主要受自然景观分异的影响和制约.自西北至东南向原生富氟岩层经淋溶后向低洼地区堆积，形成了淋溶区→淋溶过滤区→盐分堆积区→盐分大量累积区.地下水化学类型也相应从HCO3—Ca.Mg→HCO3.SO4—Ca.Mg→HCO3.SO4—Ca.Na→HCO3.Cl—Na.Ca→HCO3—Na→SO4—Na.区域内从地下水补给区→径流区→汇水区，地下潜水相应地产生缺氟区→氟适中区→氟中毒轻病区→氟中毒重病区的有规律的变化.
3.2.2　气候　松嫩平原西部属于温带半湿润半干旱大陆性季风气候，具有明显过渡性质.西北部全年降水量在400mm以下，东部、东南部降水偏多，在450mm左右.年蒸发量在1200mm以上，由西北至东南递减.由于蒸发量远大于降水量，蒸发成了浅层地下水的主要排泄方式.蒸发浓缩作用的结果，使浅层地下水和包气带内有大量的氟富集.
3.2.3　水化学特性　环境中氟的地球化学行为在很大程度上受钙控制.为了讨论潜水中钙等离子对氟离子的控制作用，对潜水化学成分数据进行了回归分析，以［F-］为因变量，［Ca2+］、［HCO-3］为自变量分别作回归分析，其中对数相关关系较明显.回归方程为：［F-］=7.62-1.48ln［Ca2+］,r=-0.988,p<0.01，呈非常显著负相关.另外，pH值是控制水中［Ca2+］和［HCO-3］的重要因素，在碱性条件下则有利于氟的富集.
3.2.4　土壤苏打盐渍化过程　在松嫩平原西部，强烈的蒸发作用使土壤水和地下水中盐分输送到土壤表层，为土壤苏打盐渍化提供了物质来源.由于土壤中有苏打的存在，引起pH显著升高，将土壤胶体中大量钙镁离子代换出来，使土壤具有很高的碱度［2］.土壤胶体发生的与氟有关的反应为：

在土壤发生苏打盐渍化时，以上两个反应均向右移动.一方面pH值升高，另一方面土壤胶体上结合的吸附态氟被OH-置换而游离出来，形成水溶性氟，结果导致水溶性氟在风化壳和土壤中的富集.
3.3　健康效应
　　由上所述，本区属于我国干旱半干旱地带高氟潜水区.因地下潜水中氟的浓度较高，所以当地居民易患地方性氟中毒(即氟斑牙和氟骨症)，如吉林省西部白城、松原地区病区人口约180万人，患氟斑牙和氟骨症的患者数约72万人，患病率为39.97%*.由此可见，地下水中氟的浓度与人体、特别是与儿童健康有密切关系.我们选择典型氟中毒地区(如镇赉、洮安、扶余)，对饮用水中氟的浓度与氟中毒的关系进行研究.
　　通过回归分析，吉林省镇赉、洮安、扶余县病区氟斑牙患病率与饮用水氟的浓度呈显著正相关，相关系数r1=0.946，r2=0.518，r3=0.762，(p<0.01).镇赉病区水氟浓度与氟斑牙患病率的相关关系见图3a.本区饮水氟的浓度与氟骨症的关系也呈明显的正相关，随水氟含量增加而增加，如镇赉县病区饮水氟浓度与氟骨症患病率呈明显正相关，相关系数r=0.815，p<0.01，回归方程Y=-7.18+5.40X(式中Y——氟骨症患病率，X——饮水氟的浓度)，回归效果显著(图3b).
　　致谢：在资料收集过程中得到了陈志、杨凤山、李树培、熊绍礼等老师们的帮助，在此一并致谢.


图3　镇赉病区氟斑牙/氟骨病患病率与饮水氟含量的相关关系
Fig.3 Correlation of morbidity of dental fluorosis/skeletal fluorosis with fluorine content in drinking water in Zhenlai
* 中国科学院重大项目(B)KZ951-B1-204资助
* 松花江水系环境背景值研究(综合报告).中国科学院长春地理研究所.1985
* 吉林省地方性氟中毒大骨节病病情现状.吉林省人民政府地方病防治领导小组办公室编.1997
作者单位:中国科学院长春地理研究所，长春　130021
参考文献
　1　谭见安.氟的地域分异、生态平衡与健康.国外医学地理分册，1991，3：1—3
　2　郑宝山.土壤的苏打盐渍化与地方性氟病.环境科学学报，1983，3(2)：113—122
1998-04-21收到原稿
1998-10-05收到修改稿
